Calcul Predictif Du Facteur de Partage Isotopique Entre Mineraux

Dans ce travail, nous avons appliqué les méthodes de calcul électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité pour calculer les propriétés de partage isotopique ŕ l'équilibre de H, O et Si entre divers matériaux d'intéręt en sciences de la Terre. La compréhension de ces mécanismes de partage est un enjeu majeur en géochimie, le contenu isotopique des minéraux étant un témoin des événements géochimiques. Le calcul électronique permet de déterminer les propriétés vibrationnelles complčtes d'un matériau au niveau harmonique, desquelles on déduit ses propriétés de partage. Notre but est de valider une approche ab initio, i.e. libre de tout paramčtre issu de l'expérience, permettant la prédiction du partage entre deux matériaux. On s'est intéressé aux matériaux: quartz, vapeur d'eau, glace, kaolinite, lizardite, enstatite, forstérite, brucite et gibbsite. Certains ont fait l'objet d'études expérimentales précises, ce qui permet de valider notre approche. C'est la premičre fois qu'une telle étude systématique est réalisée ŕ partir d'une approche ab initio, et sur autant de systčmes différents. On a donc procédé ŕ une étude exhaustive des sources d'erreur possibles.